Luận án Nghiên cứu ứng dựng phương pháp phổ Gamma tự nhiên đánh giá tính phóng xạ đất đá trên bề mặt tại miền Trung nước Lào

Nội dung tài liệu: Luận án Nghiên cứu ứng dựng phương pháp phổ Gamma tự nhiên đánh giá tính phóng xạ đất đá trên bề mặt tại miền Trung nước Lào

1. ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN SOMSAVATH LEUANGTAKOUN NGHIÊN CỨU ỨNG DỰNG PHƯƠNG PHÁP PHỔ GAMMA TỰ NHIÊN ĐÁNH GIÁ TÍNH PHÓNG XẠ ĐẤT ĐÁ TRÊN BỀ MẶT TẠI MIỀN TRUNG NƯỚC LÀO . LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ Hà Nội - 2020
2. ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN SOMSAVATH LEUANGTAKOUN NGHIÊN CỨU ỨNG DỰNG PHƯƠNG PHÁP PHỔ GAMMA TỰ NHIÊN ĐÁNH GIÁ TÍNH PHÓNG XẠ ĐẤT ĐÁ TRÊN BỀ MẶT TẠI MIỀN TRUNG NƯỚC LÀO. Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử và hạt nhân Mã số: 9440130.04 LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS.TS. Bùi Văn Loát TS. Phan Việt Cương Hà Nội - 2020
3. LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan Luận án này là công trình nghiên cứu riêng của tôi, các dữ liệu và kết quả nghiên cứu được nêu trong Luận án là trung thực và chưa từng được người khác công bố trong các công trình khác. Tác giả SOMSAVATH LEUANGTAKOUN i
4. LỜI CẢM ƠN Bản Luận án được hoàn thành tại Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật lý, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, ĐHQGHN dưới sự hướng dẫn của PGS.TS. Bùi Văn Loát và TS. Phan Việt Cương. Tác giả xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc đối với hai thầy đã tận tình hướng dẫn, động viên, giúp đỡ tác giả trong suốt thời gian nghiên cứu và hoàn thành Luận án này. Hoàn thành bản Luận án này, tác giả xin chân thành cảm ơn các thầy, cô Bộ môn Vật lý hạt nhân, Lãnh đạo Khoa Vật lý, Phòngau S đại học, Ban Giám hiệu Trường Đại học Khoa học Tự nhiên. Tác giả cũng cám ơn Bộ Giáo dục và Đào tạo Việt Nam đã cấp học bổng và Đại sứ quán Lào tại Việt Nam đã tạo điều kiện giúp đỡ Nghiên cứu sinh hoàn thành Bản Luận án này. Tác giả xin bày tỏ lòng biết ơn tới Viện Y học Phóng xạ và U bướu Quân đội, Trung tâm Vật lý hạt nhân Viện Vật lý, Viện Khoa học và Kỹ thuật hạt nhân, Trung tâm Môi trường và Hóa học Quân sự đã tạo điều kiện cho Nghiên cứu sinh tiến hành thí nghiệm, phân tích mẫu trong suốt thời gian làm Luận án. Cuối cùng tác giả xin bày tỏ lòng biết ơn gia đình, bạn bè, đồng nghiệp đã động viên, giúp đỡ trong suốt thời gian học tập, nghiên cứu và hoàn thành Luận án này. Tác giả SOMSAVATH LEUANGTAKOUN ii
5. MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN ....................................................................................................... i LỜI CẢM ƠN ............................................................................................................ ii MỤC LỤC .................................................................................................................iii DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CHỮ VIẾT TẮT ................................................... x DANH MỤC BẢNG BIỂU ...................................................................................... vi DANH MỤC HÌNH VẼ .........................................................................................viii MỞ ĐẦU .................................................................................................................... 1 CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN HIỆN TƯỢNG PHÓNG XẠ VÀ TÍNH CHẤT PHÓNG XẠ CỦA VỎ TRÁI ĐẤT .......................................................................... 5 1.1. Phóng xạ tự nhiên và tính chất phóng xạ của đất đá............................................ 5 1.1.1. Phông phóng xạ tự nhiên ....................................................................... 5 1.1.2. Hạt nhân phóng xạ tự nhiên trên bề mặt Trái Đất ................................. 6 1.1.3. Tia vũ trụ ................................................................................................ 8 1.1.4. Các dạng phân rã phóng xạ tự nhiên trong đất đá ............................................ 8 Hiện tượng chiếm electron ............................................................................. 10 1.2. Chuỗi phân rã phóng xạ liên tiếp và hiện tượng cân bằng phóng xạ ................. 12 1.2.1. Quy luật phân rã phóng xạ ................................................................... 12 1.2.2. Chuỗi phân rã phóng xạ liên tiếp ......................................................... 13 1.2.3. Hiện tượng cân bằng tạm thời và cân bằng bền................................... 13 1.2.4. Ba dãy phóng xạ 238U, 232Th và 235U .................................................... 15 1.3. Các thông số đánh giá mức độ nguy hiểm phóng xạ tự nhiên trong mẫu đất ... 16 1.3.1. Liều chiếu và suất liều chiếu ............................................................... 16 1.3.2. Liều hấp thụ và suất liều hấp thụ ......................................................... 17 1.3.3. Các thông số đánh giá tính phóng xạ của đất đá ................................. 17 1.4. Tình hình nghiên cứu trên thế giới và trong nước ............................................. 20 1.4.1. Các nghiên cứu trên Thế giới............................................................... 20 1.4.2. Các nghiên cứu ở Việt Nam và Lào..................................................... 26 Tiểu kết Chương 1 .................................................................................................... 28 CHƯƠNG 2 PHƯƠNG PHÁP VÀ THIẾT BỊ THỰC NGHIỆM ...................... 29 2.1. Hệ phổ kế gamma .............................................................................................. 29 iii
6. 2.1.1. Sơ đồ khối và nguyên tắc hoạt động của hệ phổ kế gamma ................ 29 2.1.2. Các đặc trưng cơ bản của phổ kế gamma ............................................ 31 2.1.2.1. Vài nét cơ bản tương tác của bức xạ gamma với vật chất ................ 31 2.1.3. Một vài thông số của các hệệ h phổ kế gamma sử dụng trongLuận án .... 36 2.2. Phương pháp lấy mẫu và xử lý mẫu .................................................................. 41 2.2.1. Về địa lý khu vực nghiên cứu và nguyên tắc chọn vị trí lấy mẫu ....... 41 2.2.2. Đặc điểm chung địa chất khu vực nghiên cứu ..................................... 42 2.2.3. Quy trình lấy mẫu ................................................................................ 44 2.2.4. Xử lý mẫu và tạo mẫu phân tích ....................................................... 44 2.2.5. Nguồn và mẫu chuẩn phóng xạ ........................................................... 45 2.3. Xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ theo phương pháp phổ gamma ................................................................................................................ 47 2.3.1. Xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ bằng phổ kế gamma bán dẫn ......................................................................................... 47 2.3.2. Xác định hoạt độ riêng của 238U cân bằng và không cân bằng ............ 48 Tiểu kết Chương 2 .................................................................................................... 54 CHƯƠNG 3 NÂNG CAO ĐỘ CHÍNH XÁC KẾT QUẢ PHÂN TÍCH HOẠT ĐỘNG PHÓNG XẠ RIÊNG TRÊN HỆ PHỔ KẾ GAMMA NHẤP NHÁY VÀ BÁN DẪN ................................................................................................................ 29 3.1. Phương pháp ma trận xác định hoạt độ 40K, 226Ra, 232Th trong mẫu bằng hệ phổ gamma nhấp nháy NaI(Tl) ........................................................................................ 55 3.1.1. Cơ sở của phương pháp ....................................................................... 55 3.1.2. Xây dựng phương trình xác định hoạt độ 40K, 226Ra và 232Th trên phổ kế gamma nhấp nháy ..................................................................................... 57 3.1.3. Phân tích đối chứng với các phòng thí nghiệm uy tín ......................... 59 3.2. Phát triển phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi nâng cao độ chính xác ............... 59 3.2.1. Đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi ................................................... 59 3.2.2. Kết hợp sử dụng đường cong hiệu suất ghi tương đối và hiệu suất ghi tuyệt đối tại vạch năng lượng 1460,82 keV nâng cao độ chính xác .............. 62 3.2.3. Xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị 40K,226Ra và 232Th . 64 iv
7. 3.2.4. Áp dụng đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi đánh giá trạng thái cân bằng phóng xạ giữa 226Ra và 238U .................................................................. 65 3.3. Hiện chỉnh kết quả đo, đánh giá sai số kết qủa phân tích .................................. 68 3.3.1. Hiệu chỉnh sự sai khác giữa khối lượng mẫu chuẩn và mẫu phân tích 68 3.3.2. Công thức truyền sai sô ....................................................................... 69 3.3.3. Các nguồn gây ra sai số ....................................................................... 69 Tiểu kết Chương 3 .................................................................................................... 70 CHƯƠNG 4 KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN ......................................................... 71 4.1. Hoạt độ phóng xạ riêng của 40K, 226Ra, 232Th và Radi tương đương trong mẫu đất .............................................................................................................................. 71 4.1.1. Hoạt độ phóng xạ riêng 40K, 226Ra, 232Th và Radi tương đương theo nhóm địa chất ................................................................................................. 71 4.1.2. Đánh giá đóng góp của các đồng vị 40K, 226Ra và 232Th vào hoạt độ Radi tương đương. ......................................................................................... 76 4.2. Hoạt độ phóng xạ riêng 40K, 226Ra, 232Th và hoạt độ Radi tương đương theo vị trí địa lý ..................................................................................................................... 77 4.2.1. Đặc điểm chung ................................................................................... 77 4.2.2. Hoạt độ phóng xạ riêng của 40K........................................................... 81 4.2.3. Hoạt độ phóng xạ riêng của 226Ra ........................................................ 83 4.2.4. Hoạt độ phóng xạ riêng của 232Th ........................................................ 85 4.3. Các hệ số phóng xạ nguy hiểm do các đồng vị phóng xạ trong đất gây ra ....... 86 4.3.1. Hoạt độ Radi tương đương ................................................................. 88 4.3.2. Suất liều hấp thụ trong không khí trên bề mặt đất cao 1 m. ................ 89 4.3.3. Liều hiệu dụng chiếu ngoài hàng năm ................................................. 89 4.3.4. Các chỉ số nguy hiểm chiếu ngoài và chiếu trong ............................... 89 Tiểu kết Chương 4 .................................................................................................... 90 KẾT LUẬN .............................................................................................................. 91 DANH MỤC CÔNG TRÌNH CỦA TÁC GIẢ LIÊN QUAN TỚI LUẬN ÁN .. 93 TÀI LIỆU THAM KHẢO ...................................................................................... 93 PHỤ LỤC ............................................................................................................... 104 v
8. DANH MỤC BẢNG BIỂU Bảng 1.1. Một số đặc trưng của 4 dãy phóng xạ tự nhiên ........................................ 6 Bảng 1.2. Các vạch gamma có cường độ mạnh lớn do các đồng vị phóng xạ trong 3 dãy phóng xạ tự nhiên phát ra ................................................................ 11 Bảng 1.3. Hoạt độ phóng xạ riêng của 40K, 226Ra và 232Th trên thế giới ................. 25 Bảng 2.1. Thông số của buồng chì che chắn detector .............................................. 38 Bảng 2.2. Một số thông số đặc trưng của các detector sử dụng trong Luận án........ 39 Bảng 2.3a. Diện tích dân số và số điểm lấy mẫu trong 3 tỉnh miền trung nước CHDCND Lào .......................................................................................... 41 Bảng 2.3b. Đưa ra tổng số mẫu được chọn theo các nhóm điạ chất ......................... 42 Bảng 2.4. Các đặc trưng của nguồn chuẩn phóng xạ sử dụng trong Luận án .......... 45 Bảng 2.5. Hiệu suất ghi tuyệt đốicủa detector tại các đỉnh đặc trưng ...................... 50 Bảng 2.6. Ngưỡng phát hiện của hệ phổ kế gamma bán dẫn HPGe tại Viện Y học Phóng xạ và U bướu Quân đội ................................................................ 52 Bảng 2.7a. Kết quả xác định hoạt độ phóng xạ riêng của mẫu chuẩn IAEA 375 ... 53 Bảng 3.1. Vùng cửa sổ năng lượng đặc trưng cho 40K, 226Ra và 232Th ..................... 56 Bảng 3.2. Một số thông số của mẫu chuẩn dùng để xác định hệ số aik .................... 57 Bảng 3.3. Các kết quả xác định tỉ só hoạt độ 214Pb/214Bi và 238U/214Bi với ba cấu hình khác nhau bằng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi ................... 61 Bảng 3.4. Hiệu suất ghi tại đỉnh hấp thụ toàn phần năng lượng 1460,8 keV với mật độ mẫu khác nhau ..................................................................................... 63 Bảng 3.5. Phân tích thử nghiệm mẫu chuẩn thứ cấp TN1 theo đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi ............................................................................................. 65 Bảng 3.6. Kết quả đánh giá tỷ số hoạt độ 238U và 226Ra của một số mẫu địa chất và đất ............................................................................................................. 67 Bảng 4.1. Hoạt độ phóng xạ riêng của 40K, 226Ra, 232Th và hoạt độ Radi tương đương theo các nhóm loại đất .................................................................. 71 Bảng 4.2. Giá trị trung bình và dải biến thiên hoạt độ phóng xạ riêng của 40K, 226Ra và 232Th và hoạt độ Radi tương đương trong đất đá lấy từ 30 huyện khác nhau trong 3 tỉnh miền trung Lào. ............................................................ 78 vi
9. Bảng 4.3. So sánh hoạt độ phóng xạ riêng của 40K, 226Ra và 232Th trong mẫu đất tại 3 tỉnh miền trung Lào với mẫu đất của một số nước trên thế giới và các tỉnh của Việt Nam giáp 3 tỉnh miền trung Lào......................................... 82 Bảng 4.4. Các chỉ số nguy hiểm trong mẫu đất tại miền trung Lào và thế giới. ...... 87 vii
10. DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ VÀ ĐỒ THỊ Hình 1.1. Các nguồn gây ra liều trung bình hàng năm cho con người ...................... 5 Hình 1.2. Quy luật suy giảm của hạt nhân phóng xạ theo thời gian ......................... 12 Hình 2.1. Sơ đồ khối của hệ phổ kế HPGe ............................................................... 29 Hình 2.2. Quá trình tương tác của bức xạ gamma trong tinh thể kích thước trung bình và hàm phản ứng của đầu đo ............................................................. 34 Hình 2.3. Hệ phổ kế gamma nhấp nháy tại Bộ môn Vật lý hạt nhân ....................... 37 Hình 2.4. Đường chuẩn năng lượng của hệ phổ kế gamma nhấp nháy NaI (Tl) dùng trong Luận án .............................................................................................. 38 Hình 2.5. Đồ thị mô tả sự phụ thuộc bề rộng nửa chiều cao vào năng lượng của hệ phổ kế gamma nhấp nháy NaI(Tl) dùng trong Luận án. ............................. 39 Hình 2.6. Hệ phổ kế gamma HPGe CANBERRA .................................................... 40 Hình 2.7. Bản đồ lấy mẫu đất của 3 tỉnh miền trung nước CHDCND Lào ........... 43 Hình 2.8. Một số mẫu đất đá được nhốt chờ đo phổ................................................. 45 Hình 2.9. Các hộp mẫu chuẩn RGU-1, RGTh-1, RGK-1, TN1 và TNK1 ............... 46 Hình 2.10. Dạng phổ của mẫu chuẩn IAEA RGU-1 đo trên hệ phổ kế HPGe tại Viện Y học Phóng xạ và U bướu Quân đội trong 24h. ............................... 50 Hình 2.11. Đường cong hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh hấp thụ toàn phẩn của hệ phổ kế tại Viện Y học phóng xạ và U bướu Quân đội ................................ 51 Hình 3.1. Vùng cửa sổ năng lượng đặc trưng cho 40K, 226Ra và 232Th .................. 56 Hình 3.2. Kết quả đo hoạt độ 40K, 226Ra và 232Th trong mẫu TN1 .......................... 58 Hình 3.3. Đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi dựa trên các đỉnh gamma của 214Bi với ba cấu hình khác nhau ......................................................................... 60 Hình 3.4. Đồ thị mô tả sự phụ thuộc của hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh năng lượng 1460,8 keV vào mật độ mẫu đo đối với hệ phổ kế gamma tai Viện Y học Phóng xạ và U bướu Quân đội. ................................................................... 64 Hình 4.1. Mối tương quan giữa hoạt độ phóng xạ riêng của 232Th và hoạt độ Radi tương đương. ............................................................................................... 76 Hình 4.2. Biểu đồ hoạt độ riêng trung bình của 40K, 226Ra, 232Th và hoạt độ Radi tương đương trong đất tại 30 huyện thuộc 3 tỉnh miền trung Lào: a. 40K, b .226Ra, viii