Luận văn Nghiên cứu khả năng xử lý thuốc kháng sinh họ β- Lactam trong môi trường nước bằng than hoạt tính biến tính

Nội dung tài liệu: Luận văn Nghiên cứu khả năng xử lý thuốc kháng sinh họ β- Lactam trong môi trường nước bằng than hoạt tính biến tính

1. ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN ------------------- PHẠM THỊ VÂN NGHIÊN CỨU KHẢ NĂNG XỬ LÝ THUỐC KHÁNG SINH HỌ β- LACTAM TRONG MÔI TRƯỜNG NƯỚC BẰNG THAN HOẠT TÍNH BIẾN TÍNH LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC Hà Nội – Năm 2016 ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
2. TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN --------------------- PHẠM THỊ VÂN NGHIÊN CỨU KHẢ NĂNG XỬ LÝ THUỐC KHÁNG SINH HỌ β- LACTAM TRONG MÔI TRƯỜNG NƯỚC BẰNG THAN HOẠT TÍNH BIẾN TÍNH Chuyên ngành: Hóa môi trường Mã số: 60440120 LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: TS. Trần Thị Thanh Vân Hà Nội – Năm 2016
3. LỜI CẢM ƠN Với sự giúp đỡ của các thầy giáo và cô giáo, các anh chị và các bạn học viên, sau một thời gian học tập và thực nghiệm em đã hoàn thành bản luận văn của mình. Với lòng biết ơn sâu sắc, em xin chân thành cảm ơn thầy giáo PGS.TS. Đỗ Quang Trung, cô giáo TS. Trần Thị Thanh Vân người đã trực tiếp giảng dạy, hướng dẫn nghiên cứu khoa học tận tình trong suốt quá trình em làm luận văn. Em cũng xin chân thành cảm ơn các thầy cô tại phòng thí nghiệm Hóa môi trường, các thầy cô khoa Hóa học, trường ĐHKHTN đã hướng dẫn nhiệt tình trong quá trình thực hiện luận văn. Hà Nội, ngày tháng năm 2016 HVCH. Phạm Thị Vân
4. MỤC LỤC LỜI MỞ ĐẦU ............................................................................................................. 1 CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN ....................................................................................... 2 1.1 Ô nhiễm kháng sinh và phương pháp xử lý ................................................... 2 1.1.1 Sự phát sinh và ô nhiễm kháng sinh trong nước .................................... 2 1.1.2. Ảnh hưởng của thuốc kháng sinh đến các hệ sinh thái tự nhiên. ............... 2 1.1.3 Một số nghiên cứu về thuốc kháng sinh phát sinh trong môi trường .......... 5 1.1.4 Giới thiệu chung về kháng sinh họ β- lactam .............................................. 7 1.2 Than hoạt tính và một số ứng dụng của than hoạt tính trong xử lý thuốc kháng sinh. 9 1.2.1 Than hoạt tính ......................................................................................... 9 1.2.2 Một số nghiên cứu về xử lý kháng sinh sử dụng vật liệu than hoạt tính ..11 CHƯƠNG 2. THỰC NGHIỆM ................................................................................ 13 2.1 Mục tiêu và nội dung nghiên cứu của luận văn .............................................. 13 2.1.1 Mục tiêu ..................................................................................................... 13 2.1.2 Nội dung nghiên cứu ................................................................................. 13 2.2 Hóa chất, dụng cụ ............................................................................................ 13 2.2.1 Dụng cụ ..................................................................................................... 13 2.2.2 Hóa chất và vật liệu ................................................................................... 13 2.2.2.1.Chuẩn bị hóa chất ................................................................................... 13 2.2.2.2. Vật liệu .................................................................................................. 14 2.3 Xây dựng đường chuẩn amoxicillin, cefotaxim natri và ảnh hưởng của pH tới sự dịch chuyển bước sóng. ..................................................................................... 15 2.3.1. Xây dựng đường chuẩn amoxicillin ......................................................... 15
5. 2.3.2 Xây dựng đường chuẩn Cefotaxim natri ................................................... 18 2.3.3. Xây dựng đường chuẩn COD ................................................................... 20 2.4 Các phương pháp đánh giá đặc tính của vật liệu hấp phụ ............................... 21 2.4.1 Phương pháp tính toán tải trọng hấp phụ cực đại ...................................... 21 2.4.2 Xác định giá trị pH trung hòa điện của vật liệu ........................................ 25 2.4.3 Phương pháp hiển vi điện tử quét (SEM) .................................................. 26 2.4.4. Phương pháp phổ hồng ngoại (IR) ........................................................... 28 CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN ............................................................ 30 3.1. Khảo sát khả năng hấp phụ amoxicillin của các vật liệu ................................ 30 3.1.1 Khảo sát ảnh hưởng của pH tới khả năng hấp phụ amoxicillin của các vật liệu than biến tính ............................................................................................... 30 3.1.2. Nghiên cứu thời gian cân bằng hấp phụ amoxicillin của các vật liệu than biến tính. ............................................................................................................. 32 3.1.3 Nghiên cứu tải trọng hấp phụ cực đại của các vật liệu than biến tính ...... 33 3.1.3.1. Nghiên cứu tải trọng hấp phụ cực đại của vật liệu AC ......................... 33 3.1.3.2 Nghiên cứu tải trọng hấp phụ cực đại AMX của vật liệu AC-S. ........... 35 3.2 Nghiên cứu khả năng hấp phụ Cefotaxim natri của các vật liệu ..................... 36 3.2.1. Nghiên cứu ảnh hưởng của pH tới khả năng hấp phụ Cefotaxim natri của các vật liệu .......................................................................................................... 36 3.2.2 Khảo sát thời gian cân bằng hấp phụ CFN của các vật liệu ...................... 38 3.2.3. Nghiên cứu tải trọng hấp phụ cực CFN của các vật liệu than biến tính... 40 3.2.3.1. Nghiên cứu tải trọng hấp phụ cực CFN của vật liệu AC ...................... 40 3.2.3.2 Nghiên cứu tải trọng hấp phụ cực đại CFN của vật liệu AC-Br ............ 42 3.2.3.3 Nghiên cứu tải trọng hấp phụ cực đại CFN của vật liệu AC-S .............. 43
6. 3.2.3.4 Nghiên cứu tải trọng hấp phụ cực đại CFN của vật liệu AC-HNO3 ...... 44 3.2.3.5. Nghiên cứu tải trọng hấp phụ cực đại CFN của vật liệu AC-H2O2 ....... 46 3.3. Nghiên cứu khả năng giải hấp cefotaxim natri của các vật liệu. .................... 47 3.5. Nghiên cứu khả năng hấp phụ đồng thời AMX và CFN của vật liệu AC-S .. 49 3.6. Xác định các đặc trưng của vật liệu ................................................................ 51 3.6.1 Xác định pHpzc của các vật liệu ..................................................................... 51 3.6.2 Bề mặt riêng của vật liệu BET ...................................................................... 53 3.6.3 Phổ IR và ảnh SEM của vật liệu ................................................................... 55 4. KẾT LUẬN ........................................................................................................... 57 TÀI LIỆU THAM KHẢO ......................................................................................... 58
7. DANH MỤC BẢNG Bảng 2. 1 Bảng thể hiện độ hấp thụ quang của AMX ở các nồng độ khác nhau...... 15 Bảng 2. 2 Kết quả xác định cực đại hấp thụ (Abs) của dung dịch chuẩn AMX từ nồng độ 1-90mg/l ............................................................................................................... 16 Bảng 2. 3 Kết quả xác định bước sóng của cefotaxim natri ở các nồng độ khác nhau ................................................................................................................................... 18 Bảng 2. 4 Kết quả đo cực đại hấp thụ (Abs) của cefotaxim natri từ 1-70mg/l ......... 19 Bảng 2. 5 Kết quả đo sự phụ thuộc COD vào Abs ................................................... 21 Bảng 3.1 Ảnh hưởng của pH tới khả năng hấp thụ AMX của các vật liệu ............... 30 Bảng 3.2 Ảnh hưởng của thời gian đến khả năng hấp phụ AMX của các vật liệu ... 32 Bảng 3. 3 Kết quả khảo sát tải trọng hấp phụ cực đại AMX của vật liệu AC .......... 34 Bảng 3. 4 Kết quả tải trọng hấp phụ AMX của vật liệu AC-S ................................. 35 Bảng 3. 5 Kết quả ảnh hưởng của pH tới khả năng hấp phụ CFN của các vật liệu .. 37 Bảng 3. 6 Kết quả ảnh hưởng của thời gian tới sự hấp phụ CFN của các vật liệu ... 39 Bảng 3. 7 Kết quả nghiên cứu tải trọng hấp phụ CFN của vật liệu AC .................... 41 Bảng 3. 8 Kết quả nghiên cứu tải trọng hấp phụ CFN của vật liệu AC-Br .............. 42 Bảng 3. 9 Kết quả nghiên cứu tải trọng hấp phụ CFN của vật liệu AC-Br .............. 43 Bảng 3. 10 Kết quả nghiên cứu tải trọng hấp phụ CFN của vật liệu AC-HNO3 ...... 45 Bảng 3. 11 Kết quả nghiên cứu tải trọng hấp phụ CFN của vật liệu AC-H2O2 ....... 46 Bảng 3. 12 Khả năng giải hấp cefotaxim natri của các vật liệu ................................ 47 Bảng 3. 13 Kết quá hấp phụ đồng thời AMX và CFN của vật liệu AC-S ................ 50
8. DANH MỤC HÌNH Hình 2. 1 Đồ thị quét bước sóng cực đại của AMX.................................................. 16 Hình 2. 2 Đường chuẩn amoxicillin từ 1-100mg/l .................................................... 17 Hình 2. 3 Đồ thị xác định bước sóng hấp thụ amoxicillin ở các pH khác nhau. ...... 17 Hình 2. 4 Đồ thị xác định bước sóng hấp phụ cực đại của cefotaxim natri .............. 18 Hình 2. 5. Đường chuẩn cefotaxim natri từ 1-70mg/l ............................................... 19 Hình 2. 6 Đồ thị xác định ảnh hưởng của pH tới bước sóng hấp thụ của cefotaxim natri............................................................................................................................ 20 Hình 2. 7 Đường chuẩn COD .................................................................................... 21 Hình 2. 8. Đường đẳng nhiệt hấp phụ Langmuir ...................................................... 23 Hình 2. 9 Đường thẳng xác định hệ số Langmuir ..................................................... 24 Hình 2. 10. Đồ thị xác định các hệ số trong phương trình Freundlich ..................... 25 Hình 2. 11. Đồ thị xác định pHpzc của vật liệu .......................................................... 26 Hình 2. 12 Sơ đồ nguyên lý của kính hiển vi điện tử quét ........................................ 27 Hình 3.1. Đồ thị ảnh hưởng của pH tới khả năng hấp phụ AMX của các vật liệu ... 31 Hình 3. 2. Đồ thị thời gian cân bằng hấp phụ AMX của các vật liệu ....................... 33 Hình 3. 3. Đường thẳng xác định hệ số phương trình Langmuir của vật liệu AC .... 34 Hình 3. 4. Đường thẳng xác định hệ số phương trình Freundlich của vật liệu AC .. 34 Hình 3. 5. Đường xác định hệ số Langmuir của vật liệu AC-S ............................... 35 Hình 3. 6. Đường xác định hệ số Freundlich của vật liệu AC-S.............................. 35 Hình 3. 7. Đồ thị ảnh hưởng của pH tới khả năng hấp phụ CFN của vật liệu AC ... 37 Hình 3. 8. Đồ thị biểu diễn thời gian cân bằng hấp phụ CFN của các vật liệu ........ 40 Hình 3. 9. Đồ thị xác định hệ số Langmuir của vật liệu AC ..................................... 41 Hình 3. 10. Đồ thị xác định hệ số Freundlich của vật liệu AC ................................. 41 Hình 3. 11. Đồ thị xác định hệ số Langmuir của vật liệu AC-Br ............................. 42 Hình 3. 12. Đồ thị xác định hệ số Freundlich của vật liệu AC-Br ............................ 42 Hình 3. 13. Đồ thị xác định hệ số Langmuir của vật liệu AC-S ............................... 44
9. Hình 3. 14. Đồ thị xác định hệ số Freundlich của vật liệu AC-S .............................. 44 Hình 3. 15. Đồ thị xác định hệ số Langmuir của vật liệu AC-HNO3 ....................... 45 Hình 3. 16. Đồ thị xác định hệ số Freundlich của vật liệu AC-HNO3 ...................... 45 Hình 3. 17. Đồ thị xác định hệ số Langmuir của vật liệu AC-H2O2 ......................... 46 Hình 3. 18. Đồ thị xác định hệ số Freundlich của vật liệu AC-H2O2 ....................... 46 Hình 3. 19. Đồ thị hiệu suất giải hấp cefotaxim natri của các vật liệu ..................... 48 Hình 3. 20. Đồ thị đường cân bằng hấp phụ động cefotaxim natri của các loại vật liệu ................................................................................................................................... 49 Hình 3. 21. Đồ thị hiệu suất hấp phụ đồng thời AMX, CFN của vật liệu AC-S ...... 50 Hình 3. 22. Đồ thị xác định pHpzc của các vật liệu AC, AC-Br, AC-S ................... 52 Hình 3. 23. Đồ thị xác định pHpzc của vật liệu AC-HNO3, AC-H2O2 ..................... 52 Hình 3. 24. Đồ thị tọa độ BET của than chưa biến tính ............................................ 53 Hình 3. 25. Đồ thị tọa độ BET của vật liệu AC-S..................................................... 54 Hình 3. 26. Phổ hồng ngoại của than trước khi biến tính ......................................... 55 Hình 3. 27. Phổ hồng ngoại của vật liệu AC-S ......................................................... 55 Hình 3. 28 Ảnh SEM của vật liệu AC ....................................................................... 56 Hình 3. 29 Ảnh SEM của vật liệu AC-S ................................................................... 56 DANH MỤC BẢNG VIẾT TẮT AMX: amoxicillin CFN: cefotaxim natri AC: Vật liệu than chưa biến tính AC-S: vật liệu than biến tính lưu huỳnh AC-Br: vật liệu than biến tính brom AC-H2O2: Vật liệu than biến tính bằng H2SO4 và H2O2 AC-HNO3: Vật liệu than biến tính HNO3
10. LỜI MỞ ĐẦU Kháng sinh là một trong những thuốc thành công nhất được sử dụng để điều trị cho con người. Tuy nhiên, kể từ khi kháng sinh ra đời đã thách thức quần thể sinh vật vì nó được coi là một trong những tác nhân gây ô nhiễm môi trường. Ngoài việc sử dụng trong công tác chữa bệnh cho con người, kháng sinh còn được sử dụng rộng rãi trong chăn nuôi và trong nông nghiệp. Những dư lượng còn lại của thuốc kháng sinh mà con người cũng như hoạt động nông nghiệp thải vào môi trường có thể gây ô nhiễm môi trường tự nhiên. Hậu quả rõ ràng nhất của việc phát thải kháng sinh trong môi trường tự nhiên là biến đổi của các vi khuẩn kháng thuốc. Tuy nhiên, tác dụng của thuốc kháng sinh vào sinh quyển là rộng hơn so với điều này và có thể tác động đến cấu trúc và hoạt động của vi sinh vật môi trường. Vì vậy, việc loại bỏ kháng sinh trong môi trường nước là một nghiên cứu cấp thiết và quan trọng. Có nhiều cách để loại bỏ kháng sinh trong nước, điển hình là việc thực hiện quá trình hấp phụ bởi một số vật liệu như than hoạt tính, vật liệu phế thải, các vật liệu biến tính. Than hoạt tính có diện tích bề mặt riêng rất cao và khả năng hấp phụ tốt, do đó than hoạt tính là vật liệu được sử dụng rộng rãi để loại bỏ các chất gây ô nhiễm trong nước. Do vậy, trong luận văn này chúng tôi thực hiện đề tài “ Nghiên cứu khả năng xử lý thuốc kháng sinh họ β- lactam trong môi trường nước bằng than hoạt tính biến tính ” với mong muốn có thể góp phần hạn chế ô nhiễm kháng sinh đến với môi trường. 1