Luận án Sóng hài từ ion hóa xuyên hầm bằng laser siêu ngắn với việc nhận biết cấu trúc động phân tử

Nội dung tài liệu: Luận án Sóng hài từ ion hóa xuyên hầm bằng laser siêu ngắn với việc nhận biết cấu trúc động phân tử

1. ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP. HCM ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN -------------------------- NGUYỄN NGỌC TY SÓNG HÀI TỪ ION HÓA XUYÊN HẦM BẰNG LASER SIÊU NGẮN VỚI VIỆC NHẬN BIẾT CẤU TRÚC ĐỘNG PHÂN TỬ LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ Tp. Hồ Chí Minh – Năm 2010
2. ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP. HCM ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN -------------------------- NGUYỄN NGỌC TY SÓNG HÀI TỪ ION HÓA XUYÊN HẦM BẰNG LASER SIÊU NGẮN VỚI VIỆC NHẬN BIẾT CẤU TRÚC ĐỘNG PHÂN TỬ Chuyên Ngành: Vật Lý Lý Thuyết và Vật Lý Toán Mã Số: 62 44 01 01 LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC 1. PGS. TSKH. LÊ VĂN HOÀNG 2. PGS. TS. NGUYỄN KHẮC NHẠP Tp. Hồ Chí Minh – Năm 2010
3. LỜI CẢM ƠN Tôi xin gửi lời tri ân sâu sắc đến thầy hướng dẫn PGS. TSKH. Lê Văn Hoàng. Thầy đã tận tình hướng dẫn và tạo mọi điều kiện tốt nhất để tôi tham gia nghiên cứu khoa học và hoàn thành luận án. Tôi xin gửi lời cảm ơn đến PGS. TS. Nguyễn Khắc Nhạp đã luôn quan tâm và giúp đỡ tôi suốt quá trình học tập và làm việc. Tôi xin gửi lời cảm ơn đến GS. TS. Lê Anh Thư (Trường Đại học Kansas, Mỹ) và PGS. TS. Vũ Ngọc Tước (Đại học Bách khoa, Hà Nội) đã hướng dẫn tôi làm quen với việc mô phỏng trong quá trình thực hiện luận án này. Tôi xin cảm ơn tất cả thầy, cô ở bộ môn Vật lý lý thuyết, Trường Đại học Khoa học tự nhiên Tp. HCM đã truyền thụ những kiến thức khoa học trong suốt quá trình tôi tham gia học tập tại bộ môn. Tôi xin cảm ơn các thành viên trong nhóm nghiên cứu, đã giúp đỡ tôi để luận án hoàn thành trong thời gian nhanh nhất. Xin chân thành cảm ơn phòng Đào tạo sau đại học – Trường Đại học Khoa học tự nhiên Tp. HCM đã tận tình hướng dẫn, hỗ trợ mọi thủ tục trong suốt thời gian tôi tham gia học tập. Xin cảm ơn gia đình đã luôn hỗ trợ và động viên giúp tôi an tâm và tập trung hoàn thành khóa học.
4. LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan luận án này là công trình nghiên cứu của riêng tôi. Các số liệu, kết quả nêu trong luận án là trung thực và chưa được công bố trong bất kỳ công trình nào mà tôi chưa tham gia. Tác giả Nguyễn Ngọc Ty
5. i MỤC LỤC Danh mục các chữ viết tắt iii Danh mục các hình vẽ, đồ thị iv Danh mục các bảng số liệu vii Mở đầu .....................................................................................................................1 Chương 1 Lý thuyết phát xạ sóng hài .............................................................12 1.1 Kỹ thuật định phương phân tử .........................................................................12 1.1.1 Mô hình quay tử ......................................................................................12 1.1.2 Định phương cổ điển ...............................................................................15 1.1.3 Định phương lượng tử .............................................................................16 1.2 Tốc độ ion hóa ..................................................................................................17 1.2.1 Gần đúng trường mạnh (MO – SFA) .....................................................17 1.2.1.1 Gần đúng MO – SFA sử dụng định chuẩn dài .........................17 1.2.1.2 Gần đúng MO – SFA sử dụng định chuẩn vận tốc ..................21 1.2.2 Gần đúng ion hóa xuyên hầm ................................................................23 1.2.2.1 Điện tử có xung lượng thoát bằng không.................................24 1.2.2.2 Điện tử có xung lượng thoát khác không .................................25 1.2.2.3 Gần đúng ADK cho phân tử (MO – ADK) ..............................26 1.3 Mô hình Lewenstein phát xạ sóng hài .............................................................29 Chương 2 Chụp ảnh phân tử bằng phương pháp cắt lớp sử dụng laser xung cực ngắn ............36 2.1 Cơ sở lý thuyết .................................................................................................36 2.2 Kết quả .............................................................................................................40 2.2.1 Chụp ảnh phân tử N2 ..............................................................................41 2.2.1.1 Sự phụ thuộc của HHG vào góc định phương .........................41
6. ii 2.2.1.2 Trích xuất lưỡng cực dịch chuyển ...........................................43 2.2.1.3 Trích xuất hàm sóng HOMO từ HHG .....................................45 2.2.2 Chụp ảnh phân tử O2, CO2 .....................................................................48 2.2.3 Trích xuất thông tin khoảng cách liên hạt nhân .....................................52 Chương 3 Phương pháp so sánh phù hợp và việc trích xuất thông tin cấu trúc phân tử từ dữ liệu sóng hài ...............................57 3.1 Cơ sở lý thuyết .................................................................................................58 3.2 Kết quả .............................................................................................................61 3.2.1 N2, CO2 định phương cố định ................................................................61 3.2.2 N2, CO2 phân bố đẳng hướng .................................................................65 3.2.3 OCS, BrCN, O3 định phương cố định ....................................................66 3.2.4 OCS, BrCN, O3 phân bố đẳng hướng ....................................................74 3.2.5 Ứng dựng thuật toán di truyền ...............................................................76 Chương 4 Khảo sát động học phân tử bằng laser xung cực ngắn qua cơ chế phát xạ sóng hài .................80 4.1 Mô phỏng quá trình đồng phân hóa .................................................................81 4.1.1 Quá trình đồng phân hóa HCN/HNC .....................................................81 4.1.2 Quá trình đồng phân hóa acetylene/vinylidene ......................................84 4.2 Kết quả khảo sát động học phân tử bằng nguồn HHG.....................................87 4.2.1 Quá trình đồng phân hóa HCN/HNC .....................................................87 4.2.2 Quá trình đồng phân hóa acetylene/vinylidene ......................................90 Kết luận ..................................................................................................................92 Hướng phát triển ...................................................................................................93 Danh mục các công trình đã công bố ..................................................................94 Tài liệu tham khảo ................................................................................................95
7. iii Danh mục các chữ viết tắt ADK: Gần đúng ion hóa xuyên hầm (Ammosov-Delone-Krainov) MO – ADK: Lý thuyết ion hóa xuyên hầm phân tử (Molecular Orbital ADK) DFT: Phương pháp phiếm hàm mật độ (Density Functional Theory) HHG: Sóng hài bậc cao (High – order Harmonic Generation) HOMO: Orbital ngoài cùng của phân tử (Highest Occupied Molecular Orbital) SFA: Gần đúng trường mạnh (Strong Field Approximation) MO – SFA: Gần đúng trường mạnh phân tử (Molecular Orbital SFA)
8. iv Danh mục các hình vẽ, đồ thị Hình 1.1 Mô hình định phương và tương tác với chùm laser của phân tử có hai hạt nhân ...............................................................13 Hình 1.2 Tốc độ ion hóa của các phân tử CO2, N2, O2 ....................................28 Hình 1.3 HHG phát ra từ phân tử N2 ...............................................................35 Hình 2.1 HHG phát ra từ N2 với các góc định phương khác nhau ..................41 Hình 2.2 Sự phụ thuộc của HHG phát ra từ N2 theo góc định phương θ.....................................................................42 Hình 2.3 HOMO của N2 ...................................................................................42 Hình 2.4 HHG phát ra từ N2 ứng với hai bước sóng 800 nm và 1200 nm......................................44 Hình 2.5 Thành phần x của lưỡng cực dịch chuyển của N2 ............................44 Hình 2.6 Thành phần y của lưỡng cực dịch chuyển của N2 .............................45 Hình 2.7 Hàm sóng của N2 được tái tạo từ dữ liệu HHG. ...............................46 Hình 2.8 Hàm sóng của N2  xy,0 ..........................................................47 Hình 2.9 Hàm sóng của N2 trong các trường hợp R khác nhau ....................................................48 Hình 2.10 Sự phụ thuộc của HHG phát ra từ O2 theo góc định phương θ ...................................................................49 Hình 2.11 Sự phụ thuộc của HHG phát ra từ CO2 theo góc định phương θ.....................................................................49 Hình 2.12 Hình ảnh HOMO của O2 và CO2 ......................................................49 Hình 2.13 Lưỡng cực dịch chuyển của O2 ........................................................50 Hình 2.14 Lưỡng cực dịch chuyển của CO2 ......................................................50 Hình 2.15 Hàm sóng của phân tử O2 trích xuất từ HHG ...................................51 Hình 2.16 Hàm sóng của phân tử CO2 trích xuất từ HHG ................................52 Hình 2.17 Khoảng cách liên hạt nhân của O2 được trích xuất từ HHG .............53 Hình 2.18 Khoảng cách liên hạt nhân của CO2 được trích xuất từ HHG ..........55
9. v Hình 3.1 HHG phát ra từ N2 với các khoảng cách liên hạt nhân khác nhau ...................................61 Hình 3.2 HHG phát ra từ CO2 với các khoảng cách liên hạt nhân khác nhau ...................................62 Hình 3.3 Hàm so sánh HHG của N2 ứng với ba giá trị R0 .............................63 Hình 3.4 Hàm so sánh HHG của N2 ứng ba giá trị θ .......................................63 Hình 3.5 Hàm so sánh HHG của N2 ứng với ba trường hợp của bước sóng và cường độ đỉnh ......................................................64 Hình 3.6 Hàm so sánh HHG của CO2 ứng với ba giá trị ......................................................................................64 Hình 3.7 HHG từ N2 phân bố đẳng hướng với các khoảng cách liên hạt nhân khác nhau .........................................65 Hình 3.8 Hàm so sánh HHG cho N2 và CO2 trong trường hợp các phân tử phân bố đẳng hướng ..........................66 Hình 3.9 Mô hình tương tác của hai phân tử OCS và BrCN với chùm laser .................................67 Hình 3.10 Mô hình tương tác của phân tử O3 với chùm laser ...........................67 Hình 3.11 Hàm phân bố của các phân tử trong tọa độ cực ...............................68 Hinh 3.12 Sự phụ thuộc vào góc định phương của HHG từ các phân tử OCS, BrCN và O3 .....................................69 Hình 3.13 HHG từ phân tử OCS với góc định phương 150 với các khoảng cách khác nhau ........................................................69 Hình 3.14 HOMO của phân tử OCS ..................................................................70 Hình 3.15 Tính nhạy của HHG phát ra từ HCN ................................................70 Hình 3.16 HOMO của phân tử HCN .................................................................71 Hình 3.17 Hàm so sánh HHG từ OCS với góc định phương 150 ......................71 Hình 3.18 Hàm so sánh HHG từ BrCN với các góc định phương khác nhau .................................................72 Hình 3.19 Hàm so sánh HHG từ O3  ,,RR12 ............................................73
10. vi Hình 3.20 Hàm so sánh HHG từ O3 1,,,  2RR 1 2 .........................................73 Hình 3.21 HHG phát ra từ OCS với laser 800 nm .............................................74 Hình 3.22 HHG phát ra từ BrCN với laser 800 nm ...........................................74 Hình 3.23 Hàm so sánh HHG từ OCS và BrCN trong trường hợp phân tử phân bố đẳng hướng ................................75 Hình 3.24 Hàm so sánh HHG từ O3 trong trường hợp phân tử phân bố đẳng hướng ................................76 Hình 3.25 Vị trí của các cư dân sau 10 thế hệ ...................................................78 Hình 4.1 Mô hình phân tử HCN ở một trạng thái bất kì ..................................81 Hình 4.2 Mặt thế năng của C – H – N .............................................................82 Hình 4.3 Quỹ đạo của nguyên tử hydro của HCN trong quá trình đồng phân hóa ..........................................................83 Hình 4.4 Vùng năng lượng cung cấp để xảy ra quá trình đồng phân hóa HCN/HNC .................................83 Hình 4.5 Hệ toạ độ cho C2H2. ..........................................................................84 Hình 4.6 Đường phản ứng hóa học từ vinylidene về acetylene .......................84 Hình 4.7 Quỹ đạo của nguyên tử hydro của C2H2 trong quá trình đồng phân hóa ..........................................................86 Hình 4.8 Vùng năng lượng cung cấp để xảy ra quá trình đồng phân hóa acetylene/vinylidene .................................87 Hình 4.9 Sự phụ thuộc của HHG phát ra từ ba cấu hình HCN, HNC và CHN vào góc định phương ...............88 Hình 4.10 Sự phụ thuộc HHG trong quá trình HCN/HNC vào góc định phương và vị trí của nguyên tử hydro .........................89 Hình 4.11 Cường độ HHG trong quá trình HCN/HNC 240 fs ..........................89 Hình 4.12 Sự phụ thuộc của HHG trong quá trình acetylene/vinilydene vào góc định phương và vị trí của nguyên tử hydro .........................90 Hình 4.13 Cường độ HHG trong quá trình acetylene/vinilydene 240 fs ...........91