Luận án Nghiên cứu thế tương tác nguyên tử, các tham số nhiệt động, các Cumulant và phổ XAFS theo mô hình debye tương quan phi điều hòa

Nội dung tài liệu: Luận án Nghiên cứu thế tương tác nguyên tử, các tham số nhiệt động, các Cumulant và phổ XAFS theo mô hình debye tương quan phi điều hòa

1. ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN ----------- Trịnh Thị Huế NGHIÊN CỨU THẾ TƯƠNG TÁC NGUYÊN TỬ, CÁC THAM SỐ NHIỆT ĐỘNG, CÁC CUMULANT VÀ PHỔ XAFS THEO MÔ HÌNH DEBYE TƯƠNG QUAN PHI ĐIỀU HÒA LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ Hà Nội - 2018
2. ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN ----------- Trịnh Thị Huế NGHIÊN CỨU THẾ TƯƠNG TÁC NGUYÊN TỬ, CÁC THAM SỐ NHIỆT ĐỘNG, CÁC CUMULANT VÀ PHỔ XAFS THEO MÔ HÌNH DEBYE TƯƠNG QUAN PHI ĐIỀU HÒA Chuyên ngành: Vật lý lý thuyết và vật lý toán Mã số: 62440103 LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC 1. GS.TSKH. Nguyễn Văn Hùng 2. TS. Hà Đăng Khoa Hà Nội - 2018
3. LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan: Luận án “NGHIÊN CỨU THẾ TƯƠNG TÁC NGUYÊN TỬ, CÁC THAM SỐ NHIỆT ĐỘNG, CÁC CUMULANT VÀ PHỔ XAFS THEO MÔ HÌNH DEBYE TƯƠNG QUAN PHI ĐIỀU HÒA” là công trình nghiên cứu của tôi. Các kết quả và số liệu được trình bày trong luận án là trung thực, đã được các đồng tác giả cho phép sử dụng và chưa từng được công bố trong bất kỳ công trình nào khác. Hà Nội, ngày tháng năm 2018 Tác giả luận án Trịnh Thị Huế i
4. LỜI CẢM ƠN Đầu tiên, tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành tới NGƯT.GS.TSKH. Nguyễn Văn Hùng và TS. Hà Đăng Khoa là những người thầy hướng dẫn tôi thực hiện luận án. Các Thầy đã luôn chỉ bảo tận tình; truyền đạt kiến thức, kinh nghiệm, sự nghiêm túc, tính sáng tạo và lòng đam mê nghiên cứu khoa học cho tôi. Tôi xin chân thành cảm ơn các Thầy Cô trong Khoa Vật lý, đặc biệt là các Thầy trong Bộ môn Vật lý lý thuyết, đã truyền đạt cho tôi nhiều kiến thức quý báu và trang bị cho tôi phương pháp nghiên cứu khoa học giá trị. Tôi xin chân thành cảm ơn Ban chủ nhiệm Khoa Vật lý và Phòng Sau Đại học - Trường Đại học Khoa học Tự nhiên - Đại học Quốc gia Hà Nội đã tạo điều kiện, giúp đỡ tôi trong quá trình học tập và thực hiện luận án. Cuối cùng, tôi xin gửi lời cảm ơn sâu sắc nhất tới Gia đình, Bạn bè và Đồng nghiệp đã luôn bên cạnh, động viên và giúp đỡ tôi trong suốt thời gian qua. Hà Nội, ngày tháng năm 2018 Tác giả Luận án Trịnh Thị Huế ii
5. MỤC LỤC Lời cam đoan ..i Lời cảm ơn ... .. ii Mục lục .. ... iii Danh mục các từ viết tắt .. ....vi Danh mục ký hiệu các đại lượng vật lý ... .viii Bảng các thông số vật lý cơ bản ... ... ix Danh mục các bảng biểu ... x Danh mục các hình vẽ - đồ thị ... .. xi MỞ ĐẦU ... . 1 CHƯƠNG 1. CƠ SỞ LÝ THUYẾT CỦA PHỔ XAFS ................................. 9 1.1. Tia X và sự hấp thụ tia X ... ..9 1.2. Cấu trúc tinh tế phổ hấp thụ tia X – XANES và EXAFS .. 10 1.3. Biểu thức giải tích của hàm XAFS 13 1.4. Hệ số Debye –Waller và hàm tương quan dịch chuyển . 18 1.5. Thế tương tác nguyên tử và biểu thức tán sắc trong hệ một chiều . 21 1.6. Lượng tử hóa dao động mạng và phonon .. 24 1.7. Thế tương tác nguyên tử phi điều hòa và tương tác phonon – phonon ..27 1.8. Ứng dụng của phương pháp phân tích XAFS 30 1.9. Kết luận . 31 CHƯƠNG 2. XAFS PHI ĐIỀU HÒA VỚI KHAI TRIỂN CUMULANT VÀ MỘT SỐ MÔ HÌNH TÍNH TOÁN CUMULANT........................................33 2.1. Khái niệm về cumulant và phép khai triển cumulant.........................................33 2.2. Phép khai triển cumulant trong lý thuyết XAFS phi điều hòa...........................34 2.3. Mô hình Einstein tương quan phi điều hòa cổ điển...........................................38 2.4. Mô hình Einstein tương quan phi điều hòa lượng tử .....................................42 2.5. Phương pháp tích phân phiếm hàm ... ........................ .47 iii
6. 2.6. Phương pháp thống kê moment ................................ .50 2.7. Kết luận ... . ..53 CHƯƠNG 3. XÂY DỰNG MÔ HÌNH DEBYE TƯƠNG QUAN PHI ĐIỀU HÒA ĐỐI VỚI TINH THỂ CẤU TRÚC BCC VÀ ÁP DỤNG TÍNH SỐ 55 3.1. Các tham số thế tương tác cặp Morse . . ..55 3.1.1. Phương pháp tính thế tương tác cặp Morse ... . . 55 3.1.2. Các kết quả tính số đối với thế tương tác cặp Morse .. 58 3.2. Thế tương tác nguyên tử hiệu dụng phi điều hòa ... 60 3.2.1. Biểu thức thế tương tác nguyên tử hiệu dụng phi điều hòa.................60 3.2.2. Các kết quả tính số đối với thế tương tác nguyên tử hiệu dụng phi điều hòa .. ... ... 63 3.3. Khai triển cumulant đến bậc bốn trong phép gần đúng nhiễu loạn hệ nhiều hạt66 3.3.1. Hệ thức tán sắc và các cumulant khai triển đến bậc bốn.....................66 3.3.1.1 Hệ thức tán sắc............................................................................66 3.3.1.2. Các cumulant khai triển đến bậc bốn.........................................67 a) Cumulant bậc nhất ............. . .67 b) Cumulant bậc hai 69 c) Cumulant bậc ba .. 70 d) Cumulant bậc bốn ... 71 3.3.2. Các kết quả tính số đối với hệ thức tán sắc .................... ..74 3.3.3. Các kết quả tính số đối với các cumulant khai triển đến bậc bốn....... 76 3.4. Kết luận ... .............................................. .81 CHƯƠNG 4. HÀM XAFS PHI ĐIỀU HÒA VỚI BIẾN ĐỔI FOURIER CỦA NÓ VÀ KẾT QUẢ TÍNH SỐ CHO TINH THỂ CẤU TRÚC BCC ...........83 4.1. Quy trình xử lý số liệu XAFS thực nghiệm.......................................................83 4.2. Chương trình FEFF - Khởi tạo và phân tích số liệu XAFS lý thuyết................89 4.3. Các kết quả phổ XAFS thực nghiệm công bố trong [77]...................................93 4.4. Biểu thức giải tích của hàm XAFS phi điều hòa dựa trên các cumulant iv
7. khai triển đến bậc bốn đối với tinh thể cấu trúc bcc.........................................95 4.5. Kết quả tính số các hàm XAFS phi điều hòa và ảnh Fourier của chúng............96 4.6. Kết luận .......................................... ..102 KẾT LUẬN CHUNG ............................................................................ 104 DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH KHOA HỌC CỦA TÁC GIẢ...................106 TÀI LIỆU THAM KHẢO....................................................................................107 v
8. DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT Từ viết Nghĩa tiếng Anh Nghĩa tiếng Việt tắt ACDM Anharmonic correlated Mô hình Debye Debye model tương quan phi điều hòa ACEM Anharmonic correlated Mô hình Einstein Einstein model tương quan phi điều hòa ADP Anisotropic displacement Tham số dịch chuyển dị hướng parameter BZ Brillouin zone Vùng Brillouin BCC Body centered cubic Lập phương tâm khối CACEM Classical anharmonic correlated Mô hình Einstein tương quan Einstein model phi điều hòa cổ điển DCF Displacement correlation function Hàm tương quan dịch chuyển DWF Debye-Waller factor Hệ số Debye-Waller EXAFS Extended X-ray absorption Cấu trúc tinh tế fine structure của phổ hấp thụ tia X mở rộng FSNNCA First shell near neighbor Phép gần đúng đóng góp của các contribution approach nguyên tử lân cận lớp thứ nhất FEFF feff : the effective scattering Biên độ tán xạ hiệu dụng amplitude MSD Mean square displacement Độ dịch chuyển toàn phương trung bình MSRD Mean square related displacement Độ dịch chuyển tương đối toàn phương trung bình vi
9. MBPA Many-body perturbation approach Phép gần đúng nhiễu loạn hệ nhiều hạt PIEP Path-integral effective potential Phương pháp tích phân phiếm hàm SMM Statistical moment method Phương pháp thống kê moment SPP Single pair potential Thế tương tác đơn cặp XAFS X-ray absorption fine structure Cấu trúc tinh tế của phổ hấp thụ tia X XANES X-ray absorption near Cấu trúc hấp thụ tia X edge structure gần mép hấp thụ vii
10. DANH MỤC KÝ HIỆU CÁC ĐẠI LƯỢNG VẬT LÝ Ký hiệu Nghĩa Tiếng Anh Nghĩa Tiếng Việt a Lattice constant Hằng số mạng µ Effective mass Khối lượng hiệu dụng ωE Einstein frequency Tần số Einstein θ E Einstein temperature Nhiệt độ Einstein ωD Debye frequency Tần số Debye θ D Debye temperature Nhiệt độ Debye r Interatomic distance Khoảng cách giữa các nguyên tử keff Effective elastic coefficients Hệ số đàn hồi hiệu dụng V(x) Single- pair interactions Thế tương tác đơn cặp Veff (x) Effective potential Thế tương tác hiệu dụng σ (1) First cumulant Cummulant bậc 1 σ 2 Second cumulant Cummulant bậc 2 σ (3) Third cumulant Cummulant bậc 3 σ (4) Fourth cumulant Cummulant bậc 4 D Dissociation energy Năng lượng phân ly viii