Luận án Khảo sát hiện tượng nóng chảy hạt nano bằng phương pháp động lực học phân tử

Nội dung tài liệu: Luận án Khảo sát hiện tượng nóng chảy hạt nano bằng phương pháp động lực học phân tử

1. ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP. HCM TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN LÊ VĂN SÁNG KHẢO SÁT HIỆN TƯỢNG NÓNG CHẢY HẠT NANO BẰNG PHƯƠNG PHÁP ĐỘNG LỰC HỌC PHÂN TỬ LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ Tp. Hồ Chí Minh – 2015
2. ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP. HCM TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN LÊ VĂN SÁNG KHẢO SÁT HIỆN TƯỢNG NÓNG CHẢY HẠT NANO BẰNG PHƯƠNG PHÁP ĐỘNG LỰC HỌC PHÂN TỬ Chuyên ngành: Vật lý lý thuyết và Vật lý toán Mã số chuyên ngành: 62 44 01 01 Phản biện 1: PGS.TS. Hồ Trung Dũng Phản biện 2: PGS.TSKH. Lê Văn Hoàng Phản biện 3: TS. Vũ Quang Tuyên Phản biện độc lập 1: GS.TS. Nguyễn Ái Việt Phản biện độc lập 2: PGS.TS. Vũ Ngọc Tước NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC 1. GS.TS. Võ Văn Hoàng 2. PGS.TS. Hoàng Dũng Tp. Hồ Chí Minh - 2015
3. LỜI CAM ĐOAN Tôi cam đoan luận án này là công trình nghiên cứu của cá nhân tôi. Kết quả của luận án là trung thực và chỉ được công bố trong các công trình của tôi. Tác giả Lê Văn Sáng
4. LỜI CẢM ƠN Con mang ơn Ba Má-Gia Đình. Tôi mang ơn trường Đại học Khoa học Tự nhiên-Tp.HCM, mang ơn bộ môn Vật lý lý thuyết-ĐH. KHTN-Tp.HCM-nơi tôi có 12 năm gắn bó học tập. Tôi biết ơn Thầy GS.TS. Võ Văn Hoàng đã hướng dẫn và tạo điều kiện thuận lợi để tôi hoàn thành luận án. Tôi biết ơn Thầy PGS.TS. Hoàng Dũng đã đồng hướng dẫn và tạo điều kiện thuận lợi để tôi hoàn thành luận án. Tôi biết ơn các Thầy, Cô trong bộ môn Vật lý lý thuyết-ĐH. KHTN-Tp.HCM đã giảng dạy tôi những năm Đại học, Cao học và Nghiên cứu sinh. Tôi biết ơn Thầy PGS.TS. Hồ Trung Dũng đã chỉ dạy tôi trong thời gian tôi học tập. Tôi biết ơn Thầy TS. Cao Huy Thiện đã hướng dẫn tôi trong thời gian tôi học tập. Tôi biết ơn Thầy PGS. TSKH. Lê Văn Hoàng đã giảng dạy tôi khi tôi học NCS. Tôi cảm ơn các Bạn cùng khóa Nghiên cứu sinh-khóa 22/2012- đã có những trao đổi trong học tập. Tôi cảm ơn một số Thành viên nhóm Vật lý tính toán đã có những trao đổi trong chuyên môn.
5. i Mục lục Mở đầu .. ............................................................................................................................1 Chương 1. NHỮNG NGHIÊN CỨU HIỆN TƯỢNG NÓNG CHẢY 1.1 Các tiêu chuẩn nóng chảy ..................................................................................................5 1.1.1 Tiêu chuẩn Lindemann ...............................................................................................5 1.1.2 Tiêu chuẩn Born ..........................................................................................................7 1.2 Loại chuyển pha của nóng chảy ........................................................................................8 1.3 Hiện tượng đồng tồn tại hai pha của nóng chảy............................................................10 1.4 Hiện tượng nóng chảy bề mặt .........................................................................................13 1.5 Sự phụ thuộc vào kích thước hạt nano của nhiệt độ nóng chảy ..................................16 1.6 Hai cơ chế của nóng chảy ................................................................................................19 1.7 Biến đổi cấu trúc của hạt nano trong quá trình nóng chảy ..........................................20 1.8 Những ứng dụng của hạt nano ........................................................................................22 1.9 Những vấn đề tồn tại ........................................................................................................24 Chương 2. CÁC CHI TIẾT TÍNH TOÁN TRONG MÔ PHỎNG 2.1 Mô hình hạt nano ..............................................................................................................26
6. ii 2.2 Phương pháp mô phỏng động lực học phân tử .............................................................28 2.2.1 Mô phỏng động lực học phân tử trên máy tính ................................................. 28 2.2.2 Thuật toán Verlet .............................................................................................. 30 2.2.3 Điều chỉnh nhiệt độ trong mô phỏng ................................................................ 32 2.2.4 Chọn bước thời gian trong mô phỏng ............................................................... 33 2.2.5 Chọn thế năng trong mô phỏng ......................................................................... 35 2.2.6 Các điều kiện biên của hệ ................................................................................. 37 2.2.7 Điều kiện mô phỏng NVT................................................................................. 38 2.3 Một số đại lượng vật lý được khảo sát trong mô phỏng ..............................................38 2.3.1 Thế năng và nhiệt dung riêng............................................................................ 39 2.3.2 Trung bình bình phương độ dịch chuyển, chỉ số Lindemann và hệ số khuếch tán ............................................................................................................................... 39 2.3.3 Mật độ khối lượng lớp ...................................................................................... 41 2.3.4 Hàm phân bố xuyên tâm và số phối vị .............................................................. 41 2.3.5 Thông số trật tự liên kết .................................................................................... 43 2.3.6 Bán kính hạt nano ............................................................................................. 44 Chương 3. KHẢO SÁT HIỆN TƯỢNG NÓNG CHẢY HẠT NANO ĐƠN NGUYÊN TỬ FCC LENNARD-JONES
7. iii 3.1 Hạt nano Lennard-Jones và thế tương tác Lennard-Jones ...........................................45 3.2 Mô hình và tính toán.........................................................................................................47 3.3 Kết quả và thảo luận .........................................................................................................48 3.3.1 Nhiệt động lực học của quá trình nóng chảy .................................................... 48 3.3.2 Cơ chế nguyên tử của quá trình nóng chảy ....................................................... 51 3.3.3 Biến đổi cấu trúc của hạt nano trong quá trình nóng chảy ............................... 59 3.4 Kết luận ..............................................................................................................................64 Chương 4. KHẢO SÁT HIỆN TƯỢNG NÓNG CHẢY HẠT NANO KCl 4.1 Hạt nano KCl và thế tương tác Born-Mayer .................................................................66 4.2 Mô hình và tính toán.........................................................................................................68 4.3 Kết quả và thảo luận .........................................................................................................69 4.3.1 Nhiệt động lực học của quá trình nóng chảy .................................................... 69 4.3.2 Cơ chế nguyên tử của hiện tượng nóng chảy .................................................... 73 4.3.3 Biến đổi cấu trúc của hạt nano trong quá trình nóng chảy ............................... 81 4.4 Kết luận ..............................................................................................................................86 Chương 5. KHẢO SÁT HIỆN TƯỢNG NÓNG CHẢY HẠT NANO Si 5.1 Hạt nano tinh thể Si và thế tương tác Stillinger-Weber ...............................................88
8. iv 5.2 Mô hình và tính toán.........................................................................................................90 5.3 Kết quả và thảo luận .........................................................................................................92 5.3.1 Những tính chất nhiệt động lực của nóng chảy ................................................ 92 5.3.2 Cơ chế nguyên tử của nóng chảy ...................................................................... 94 5.3.3 Biến đổi cấu trúc của hạt nano trong quá trình nóng chảy ............................. 102 5.4 Kết luận ............................................................................................................................109 Chương 6. KẾT LUẬN VÀ HƯỚNG PHÁT TRIỂN CỦA LUẬN ÁN 6.1 Kết luận ............................................................................................................................111 6.2 Hướng phát triển của luận án ........................................................................................112 DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ .....................................................113 TÀI LIỆU THAM KHẢO .................................................................................................114
9. v DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT HOẶC KÍ HIỆU bcc: Cấu trúc lập phương tâm khối (body-centered cubic) fcc: Cấu trúc lập phương tâm mặt (face centered cubic) hcp: Cấu trúc lục giác xếp chặt (hexagonal close-packed structure) LJ: Lennard-Jones MD: Động lực học phân tử (molecular dynamics) MSD: Trung bình bình phương độ dịch chuyển (mean squared displacement) RDF: Hàm phân bố xuyên tâm (radial distribution function) Ref. Tài liệu tham khảo (Reference) sc: Cấu trúc lập phương đơn giản (simple cubic)
10. vi DANH MỤC BẢNG BIỂU Bảng 1.1 Nhiệt độ nóng chảy phụ thuộc vào kích thước của những hạt nano. ...............18 Bảng 2.1 Định nghĩa hạt nano hay vật liệu nano [75]. .......................................................27 Bảng 2.2 Bước thời gian mô phỏng đối với một số hệ nguyên tử, phân tử cứng (rigid molecules), phân tử linh động (flexible molecules), liên kết cứng (rigid bonds), liên kết linh động (flexible bonds) [79]. ...............................................35 Bảng 3.1 Hệ thống đơn vị LJ trong mô phỏng MD khi chọn Ar làm đối chứng. ...........47 Bảng 4.1 Nhiệt độ nóng chảy của các hệ KCl với kích thước khác nhau. ......................70 Bảng 4.2 Chỉ số Lindemann tới hạn của các mô hình KCl. ..............................................74 Bảng 4.3 Số phối vị trung bình của các cặp ion ..................................................................85